Síntesis e inmovilización de complejos Salen-MN(III) en una arcilla colombiana pilarizada con aluminio y su evaluación catalítica en la reacción de epoxidación de ciclohexeno.

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Tesis - Facultad de Ciencias Exactas y Naturales, Programa de Química

Incluye bibliografía p. 75-79

En este trabajo se estudió la modificación de una esmectita colombiana con dos complejos base de Schiff-Mn (III) o también conocidos como complejos SALEN Mn(III), se evaluaron los efectos de la estructura del sustituyente intercalado en la arcilla. Para ello se sintetizaron dos complejos de coordinación: SALET-Mn y SALFEN-Mn, los cuales fueron caracterizados mediante diferentes técnicas espectroscópicas tales como Espectroscopia Ultravioleta-visible (UV-Vis), Espectroscopia Infrarroja (FTIR) y Resonancia Magnética Nuclear (1H-RMN y 13C- RMN). Los resultados de síntesis muestran altos porcentajes de rendimiento (80- 95%) y sus análisis espectroscópicos permitieron la completa elucidación estructural de los mismos.
Además se probaron tres métodos de inserción del complejo dentro de la arcilla; Adsorción directa del complejo en la arcilla pilarizada (método A), Intercambio iónico y formación in situ del complejo por adsorción del ligante en la arcilla pilarizada (método B) e intercalación/encapsulación simultánea del complejo
sobre la arcilla cruda (método C). Los sólidos así obtenidos se caracterizaron por Análisis Químico Elemental por Absorción Atómica (AA), Capacidad de Intercambio Catiónico (CIC), Espectroscopia Infrarroja (FTIR) y Difracción de Rayos X (DRX-polvo).

Entre los resultados más relevantes se destaca que la modificación de la arcilla utilizando el complejo SALET-Mn por el método C, permitió la expansión de las láminas de la esmectita alcanzando un espaciado basal de 27,60 Å con el 36% de fracción de carga compensada con respecto a la CIC, mientras que utilizando el complejo SALFEN-Mn, los métodos A y C, permitieron expandir la fase interlaminar de la arcilla a 18,03 Å con el 60-70% de fracción de carga compensada, facilitando notoriamente el acceso de las moléculas reactivas a los sitios activos del catalizador, otorgándoles aplicaciones potenciales como catalizadores soportados.
Los sólidos obtenidos se evaluaron en la reacción de epoxidación de ciclohexeno, obteniendo buenos resultados en el porcentaje de conversión (60-99%) y selectividad (82-99%) para la mayoría de los catalizadores. Además se evidenció un mayor incremento de estos parámetros utilizando el complejo SALFEN, lo que sugiere que el sustituyente en el puente diimina juega un papel importante en este tipo de reacciones.